大突破!柔性鈣鈦礦太陽能電池26.22%!南昌大學(xué)陳義旺&胡笑添&上交大顏徐州Nature大子刊!_微速訊

柔性鈣鈦礦太陽能電池實現(xiàn)了高效可彎曲能量轉(zhuǎn)換，為下一代可穿戴設(shè)備提供了可能。然而，從實驗室原型到工業(yè)規(guī)模組件的轉(zhuǎn)化進(jìn)程，受限于印刷過程中鈣鈦礦膠體顆粒的非均勻沉積，導(dǎo)致光電轉(zhuǎn)換效率下降。

受生物互鎖機制啟發(fā)，作者在鈣鈦礦前驅(qū)體墨水中嵌入機械互鎖網(wǎng)絡(luò)，構(gòu)建出可固定鈣鈦礦膠體顆粒的三維結(jié)構(gòu)，有效抑制印刷過程中的團聚現(xiàn)象。

該動態(tài)網(wǎng)絡(luò)在剪切流作用下實現(xiàn)鈣鈦礦膠體顆粒的均勻共沉積，從而制備出具有優(yōu)異光電性能的高質(zhì)量晶體薄膜。

(資料圖片僅供參考)

采用機械互鎖網(wǎng)絡(luò)摻雜前驅(qū)體墨水制備的柔性鈣鈦礦太陽能電池性能卓越，小面積器件(0.10平方厘米)和大型組件(100平方厘米)分別實現(xiàn)了26.22%和19.44%的創(chuàng)紀(jì)錄效率，同時長期工作穩(wěn)定性和機械魯棒性也獲得顯著提升。

圖1：MINs、MNs與鈣鈦礦之間的相互作用機制。

a. MINs與MNs的分子結(jié)構(gòu);b. MINs與鈣鈦礦前驅(qū)體墨水相互作用示意圖;c.含MNs與MINs前驅(qū)體墨水的高分辨透射電鏡圖像;d.鈣鈦礦晶粒及晶界處鈣鈦礦-聚合物大分子復(fù)合物的高分辨透射電鏡圖像(黃色標(biāo)注區(qū)域1和2)，其中圖像1對應(yīng)鈣鈦礦位置，圖像2對應(yīng)鈣鈦礦-聚合物復(fù)合交聯(lián)邊界;e.參比、MN摻雜與MIN摻雜鈣鈦礦薄膜的傅里葉變換紅外光譜;f. MINs在鈣鈦礦晶體表面的最優(yōu)吸附構(gòu)型及結(jié)合能。

圖2：鈣鈦礦膠體顆粒在基底中均勻沉積的緩解機制。

a.鈣鈦礦前驅(qū)體墨水老化過程圖像;b.參比、MN摻雜與MIN摻雜前驅(qū)體墨水老化后的動態(tài)光散射譜圖;c.三種前驅(qū)體墨水的粘度曲線;d.鈣鈦礦前驅(qū)體墨水在0°(左)和36°(右)傾斜基板上的接觸角;e. 5×5 cm2參比與MIN摻雜鈣鈦礦薄膜照片(插圖為咖啡環(huán)結(jié)構(gòu));f.溶劑蒸發(fā)過程中前驅(qū)體墨水流變行為演變示意圖。

圖3：參考鈣鈦礦油墨和MIN摻雜鈣鈦礦油墨在柔性基底上從前驅(qū)體油墨到固態(tài)薄膜演變的結(jié)晶行為分析。

a.前驅(qū)體墨水原位生長鈣鈦礦晶體的光學(xué)顯微圖像;b.成膜過程中原位紫外-可見吸收光譜;c.有無MIN摻雜鈣鈦礦薄膜的熒光映射譜;d.有無MIN摻雜鈣鈦礦薄膜的開爾文探針力顯微鏡圖像;e.有無MIN摻雜的10×10 cm2光伏組件電致發(fā)光圖像;f.成膜過程中鈣鈦礦前驅(qū)體墨水核晶化與結(jié)晶的相變示意圖。

圖4：柔性鈣鈦礦薄膜中的均勻結(jié)晶和殘余應(yīng)力釋放。

a,b.有無MIN摻雜鈣鈦礦薄膜表面與底部界面的掃描電鏡圖像;c.晶粒尺寸分布統(tǒng)計;d. MN與MIN摻雜薄膜中PbI??和F?離子的飛行時間二次離子質(zhì)譜深度分析;e,f.有無MINs的鈣鈦礦薄膜正反面載流子熒光壽命映射;g.有無MINs薄膜。

圖5：柔性鈣鈦礦太陽能器件的光伏性能及運行穩(wěn)定性。

a.柔性鈣鈦礦太陽能電池結(jié)構(gòu)示意圖。b.孔徑面積為0.1平方厘米的柔性器件的電流密度-電壓曲線。c.器件的外量子效率測試及對應(yīng)的積分短路電流密度。d. MIN摻雜柔性器件(有效面積1.01平方厘米)的J-V曲線遲滯分析。e.孔徑面積為100平方厘米的柔性光伏組件的J-V曲線。f.基于深層瞬態(tài)光譜繪制的阿倫尼烏斯曲線。實線為對應(yīng)六個不同深能級缺陷的擬合結(jié)果。g.柔性器件在3毫米彎曲半徑循環(huán)測試后的歸一化平均效率。h.未封裝器件在氮氣氛圍、65°C、1個太陽光照條件下的連續(xù)最大功率點跟蹤。

器件制備

本研究使用的柔性襯底為定制結(jié)構(gòu)：聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)薄膜上沉積多層導(dǎo)電堆棧PEN/氧化銦錫(ITO，30-40納米)/銀(Ag，8-12納米)/ITO(30-40納米)。該襯底方阻為6-8Ω/□，可見光區(qū)透光率達(dá)85%-90%，未使用減反射涂層。

MINs的制備

將200毫克[2]輪烷單體(參見補充說明1)溶于200微升二氯甲烷，依次加入20.8毫克1.14-二氨基-3.6.9.12-四氧雜十四烷與6.4毫克三(2-氨乙基)胺，攪拌形成均相溶液。將混合液轉(zhuǎn)移至聚四氟乙烯模具中，室溫?fù)]發(fā)溶劑后，在90°C、減壓條件下固化12小時，獲得黃色MINs薄膜。

MNs的制備

將200毫克[2]擬輪烷單體(參見補充說明1)溶于200微升二氯甲烷，依次加入26.7毫克1.14-二氨基-3.6.9.12-四氧雜十四烷與8.3毫克三(2-氨乙基)胺，攪拌形成均相溶液。后續(xù)處理步驟與MINs制備流程一致。

鈣鈦礦前驅(qū)體溶液配制

將6.7毫克甲基溴化銨、8.8毫克甲基氯化銨、18.2毫克碘化銫、196.1毫克甲脒碘化物、22.0毫克溴化鉛與572.0毫克碘化鉛溶于1毫升N,N-二甲基甲酰胺與N-甲基吡咯烷酮混合溶劑(體積比9:1)，在氮氣手套箱中攪拌4小時。改性前驅(qū)體溶液通過將適量MINs直接加入DMF后與標(biāo)準(zhǔn)鈣鈦礦溶液混合制得。

載流子傳輸層溶液配制

MeO-2PACz溶液：3毫克MeO-2PACz溶于6毫升乙醇;氧化鋁溶液：Al?O?與異丙醇按1:239(體積比)混合;PEAI溶液：6毫克PEAI溶于3毫升異丙醇。

柔性器件制備

將聚二甲基硅氧烷基體與固化劑按10:1(質(zhì)量比)混合制得PDMS溶液。清潔后的襯底經(jīng)氮氣吹干，以4000轉(zhuǎn)/分鐘旋涂PDMS薄膜30秒，100°C退火15分鐘使PEN與玻璃基板粘附。樣品經(jīng)異丙醇擦拭清潔后等離子處理15分鐘，刮刀經(jīng)同等條件等離子處理。倒置結(jié)構(gòu)器件架構(gòu)為PEN/ITO/MeO-2PACz/Al?O?/鈣鈦礦/PEAI/C60/BCP/Ag：MeO-2PACz薄膜采用彎月面引導(dǎo)印刷法制備(刮刀間隙50微米，速度3毫米/秒)，100°C退火10分鐘;氧化鋁溶液以相同參數(shù)印刷并退火;鈣鈦礦活性層印刷參數(shù)為間隙30微米、速度2毫米/秒，成膜后經(jīng)真空預(yù)處理(<10帕，3分鐘)再于100°C退火10分鐘;PEAI溶液以間隙50微米、速度3毫米/秒印刷后100°C退火10分鐘;最后通過熱蒸發(fā)依次沉積20納米C60、0.01納米BCP與100納米銀電極。

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